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由于氢来源丰富及环保洁净等突出优点，从降碳约束及能源产业结构优化而言，发展氢能产业都具有重要意义[1-3]。氢能广泛应用的同时也带来了潜在的安全风险[4]，由于氢气在空气中的可燃体积分数范围为4%~75.6%、最小点火能量为0.02 MJ，在一定程度下遇到静电火花就足以引起燃烧、爆炸[5-6]，可见其危险系数相对较高[7]。2009年12月某电厂在发电机停运后，由于氢气置换不彻底，导致电机内残留的部分氢气引发了爆炸造成4死1伤；在2015年3月山东滨州的某厂区氢化反应塔发生爆炸，致4死2伤损失高达49万元[8]。导致这些事故的原因主要是对系统的惰化过程认识不足，未采取有效隔绝、置换措施和及时泄放纯度不足的氢气，致使容器内的氢气和空气的爆炸性混合物发生反应[9]。常见的惰化有加压、真空、通流及置换惰化[10-11]，加压惰化适用于单一进出口的封闭系统如燃料气瓶，而高压氢燃料气瓶是氢能使用领域的关键部件之一[12-13]。其中Ji等[14]研究了不同的喷射参数对平台内N2喷射的影响，提出了用传热量和冷却速率等定量评价惰化效果的数学模型。王恒远等[15]和邓佳佳等[16]主要从不同的进气方式来分析气体射流流场结构，并在此基础上进行优化，以最大程度去除惰化死角，提高惰化效率。Hartwig等[17-18]对低温储罐冷却和充填试验的热力排气系统增强型喷射器的试验数据进行了深入分析，使用N2在一系列入口条件和边界条件及不同的冷却/填充方法中进行了测试，得出排气系统能够减少N2的使用。Kim等[19]研究了使用无排气填充过程的液态冷冻剂的传输试验，以确定主要参数；与此同时Keefer等[20]提出了瞬态充注-保持-排放分析模型， Farouk等[21]开发了一个三维多相欧拉瞬态湍流模型，并进行了48次数值运行，以检查惰化死端长度、雷诺数和总溶解固体对吹扫效率的影响。综上所述均是对惰化工艺、参数及模型等方面进行了研究，所面临的问题主要是加压惰化机制不清晰，没有形成高效的加压惰化技术。因此开展高压氢燃料气瓶的加压惰化研究，进一步深入研究加压惰化机制、开发高效加压惰化技术，对提高投产调试的安全性和经济性具有重要意义。笔者采用数值模拟方法建立二维轴对称高压氢燃料气瓶模型，对氢燃料气瓶内的加压惰化过程及特性进行分析。
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1 模型建立
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1.1 物理模型
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建立如图1（单位：mm）所示的高压氢燃料气瓶物理模型，其容积为150 L[22]，使用惰气纯度为99.99%的氮气来置换瓶内氧气。惰气从氢燃料气瓶顶部（图1左端）进入，满足一定条件后，又从顶部排出。高压氢燃料气瓶的内衬由高密度聚乙烯制成，复合材料层压板包括碳纤维环氧复合材料和玻璃纤维环氧复合材料[23]。高压氢燃料气瓶的具体尺寸和气体物性分别见图1及表1。
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图1 高压氢燃料气瓶的物理模型
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Fig.1 Physical model of high-pressure hydrogen fuel cylinder
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1.2 基本假设
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为简化计算模型，假设[23-25]： ①高压氢燃料气瓶内的气体之间不发生化学反应，且气体均匀流动; ②氢燃料气瓶内的温度与外界环境温度保持一致，无对流、辐射等形式的能量交换; ③忽略高压氢燃料气瓶与管道之间的能量交换，且气瓶材料之间是各向同性的; ④考虑卧式气瓶在使用过程中为卧式放置，且气体的密度变化较小，故忽略重力影响。
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1.3 数学模型
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基于以上简化和假设，其模型方程包含连续方程、动量方程、组分输运方程及标准的κ-ε湍流模型[26]。
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（1）连续方程（质量守恒方程）：
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式中，ρ为密度，kg/m3；t为时间，s；ui为i方向的速度分量，m/s；xi为直角坐标i方向，m。
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（2）二维轴对称惯性参考系下的动量方程：
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式中，p为绝对压力，Pa；μ为动力黏度，Pa·s；v为速度，m/s；μt为湍流黏度，Pa·s。
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（3）惰性气体充入到高压氢燃料气瓶中，与氢燃料气瓶内的其他气体组分混合、扩散，故惰化过程要遵守组分守恒定律，满足组分输运方程。其组分输运方程的通用表达式为
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式中，Yi为气相组分i的体积分数；Di为气体组分i的扩散系数，m2/s；Si为各种源项。
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（4）湍动能k方程：
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式中，k为绝热指数，取1.4；xj为直角坐标方向，m；σk为1.0；Gk为速度变化带来的湍动能；ε为耗散率；YM为湍流脉动膨胀对总耗散率的影响程度。
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（5）湍动耗散率ε方程：
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其中σε、C1ε和C2ε分别为1.3、 1.44和 1.92。
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（6）马赫数Mt：
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式中，a为声速，m/s。
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（7）湍流黏性的表达式：
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其中C3ε取0.09。
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1.4 模型设置
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模拟高压氢燃料气瓶惰化采用二维轴对称模型压力基瞬态求解器。初步计算时质量流率均为0.019 kg/s，在加压惰化过程中，方案1采用加压注气20 s，然后直接排气20 s。为了分析加压后静置带来的影响，构建方案2，采用加压注气20 s，静置20 s，然后排气20 s三个阶段。通过改变方案1和方案2的速度，将排气开始阶段的瓶内速度场设定为0 m/s，保留压力场不变，形成方案1-2、方案2-2，以分析速度对陡降现象的影响；进一步改变方案1和方案2的压力，将排气开始阶段的瓶内压差设置为0 Pa，保留速度场不变，形成方案1-3和方案2-3，以分析压力对陡降现象的影响。具体的边界条件见图1，工况如表2所示。
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1.5 模型验证
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1.5.1 网格敏感性
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考虑到计算资源及计算精度等问题，建立网格数量为 3.0万、5.5万、7.5万、10.0万和15.0万的计算模型并分析了网格数量对最大氧气体积分数β预测精度的影响。图2为网格敏感性分析结果。基于3.0万、5.5万网格数的β预测与7.5万网格数的β预测的相对误差分别为10.0%、4.9%，而采用 10.0万、15.0万网格数的β预测与7.5万网格数的β预测基本重合。这表明在7.5万网格数基础上继续增加网格数对β预测的精度影响不大。出于对提高计算效率且保证预测精度的考虑，后续采用7.5万网格数进行计算。
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图2 网格敏感性分析
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Fig.2 Grid sensitivity analysis
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1.5.2 时间步长敏感性
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计算过程中时间步长对模拟结果的准确性有较大影响。因此划分了3组不同的时间步长，即0.01、0.001和 0.0001 s。图3为时间步长敏感性分析对比。由图3可知，时间步长为0.001和0.0001 s所对应的方案1的最大氧气体积分数β1基本重合，而时间步长为0.01 s所得到的β1与时间步长为0.001、0.0001 s的β1相差较大；并且时间步长为0.001、0.0001 s所对应的方案2的最大氧气体积分数β2基本重合，时间步长为0.01 s所得到的β2与时间步长为0.001、 0.0001 s的β2相差较大，为保证计算精度及节约计算资源，故选择时间步长为0.001 s用于模拟计算。
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图3 时间步长敏感性分析对比
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Fig.3 Comparison of time step sensitivity analysis
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1.5.3 计算模型验证
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为了验证模型的准确性，故模拟了文献的氮气加压惰化过程，即模拟了液货舱内部不同取样点的平均氧气体积分数γ随时间的变化特性，模拟结果与文献中的数据对比见图4，其模拟值与参考文献值[27]的相对误差小于4.8%。
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图4 不同取样点的平均氧气体积分数变化特性模拟验证对比
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Fig.4 Simulation verification and comparison of variation characteristics of average oxygen volume fraction at different sampling points
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2 结果及讨论
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2.1 相关参数
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瓶中最大氧气体积分数的混合不均匀度Cv反映了气瓶内部氧气体积分数的分布及混合程度[28]。Cv越小表明气瓶内部氧气体积分数的分布及混合越均匀，表示为
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式中，βavg为取样点处最大氧气体积分数的平均值；βi为取样点处最大氧气体积分数；N为时间点个数。
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影响占比η反映了各变量对最大氧气体积分数在排气开始阶段发生陡降现象所占的比例，表示为
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式中，σi为方案1或方案2中最大氧气体积分数在排气开始阶段的差值；σj为方案1-2、方案1-3基于方案1或方案2-2、方案2-3基于方案2在排气开始阶段的最大氧气体积分数之差。
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当地音速公式为
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通过氧气体积分数（标量）梯度矢量与速度矢量之间的协同角变化反映其对流扩散的作用效率。氧气体积分数与速度梯度夹角θ（协同角）余弦值[29]为
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式中，U为瓶底区域的速度矢量；dc为瓶底区域的离散元体积；n为瓶底区域的氧气体积分数矢量。
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当协同角为0°时，速度矢量与氧气体积分数的梯度矢量一致，此时对流传质效率最低，容易造成瓶底区域的氧气体积分数分布不均度增加及形成高体积分数区域；当协同角为180°时，速度矢量与氧气体积分数梯度矢量正好反向，此时对流传质效率最高；当协同角为90°时，速度矢量与氧气体积分数梯度矢量垂直，传质主要依靠扩散机制。故氧气体积分数梯度与速度梯度的夹角为
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2.2 氧气体积分数变化特性
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高压氢燃料气瓶内部的氧气体积分数变化对加压惰化至关重要，故对方案1和方案2的最大氧气体积分数的变化规律进行分析。图5为最大氧气体积分数变化特性。由图5可知，方案1和方案2的最大氧气体积分数整体变化规律分为3段。第一阶段是加压注气阶段（包括静置阶段），该阶段方案1和方案2的最大氧气体积分数呈现衰减趋势，衰减速率逐渐下降。第二阶段是排气开始阶段，为排气开始后1 s以内即20~21 s、40~41 s之间，在该阶段方案1和方案2的最大氧气体积分数出现陡降现象，方案1的最大氧气体积分数由10.8%降到7.3%，下降率为32.4%；方案2的最大氧气体积分数由8.7%降到7.1%，下降率为18.4%；方案1的最大氧气体积分数的下降幅度是方案2的1.8倍。第三阶段出现在排气1s以后，虽然排气继续进行，但是方案1和方案2的最大氧气体积分数基本保持不变。
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图5 最大氧气体积分数变化特性
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Fig.5 The maximum oxygen volume fraction variation characteristics
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瓶内氧气体积分数下降速率直接反映出惰化效率高低。图6为最大氧气体积分数下降速率的变化特性曲线。由图6可知，方案1和方案2在加压注气及静置过程中下降速率几乎不变，但是在排气开始阶段均出现波谷，方案1和方案2的波谷值分别为-0.12 和-0.04 s-1，方案1的波谷值是方案2的3倍，方案1与方案2的下降速率在排气开始阶段所呈现的现象与图5中的陡降现象对应。
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图6 最大氧气体积分数下降速率的变化特性
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Fig.6 Variation characteristics of decreasing rate of the maximum oxygen volume fraction
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图7为最大氧气体积分数的混合不均匀度Cv变化特性。由图7可以看出，方案1和方案2中在加压注气阶段Cv均出现缓慢上升现象，说明氧气体积分数在加压注气阶段的分布越来越不均匀；方案2在静置阶段Cv出现缓慢下降现象，由于方案2在静置过程中没有加注，主要依靠氧气体积分数的扩散作用使得瓶内最大氧气体积分数越来越均匀；而方案1和方案2的Cv均在排气开始阶段出现陡降现象，方案1中Cv由0.35降至0.10，下降率是71.4%；方案2中Cv由0.22降至0.10，下降率是54.5%。方案1中Cv的下降率是方案2的1.3倍，这一现象与图5的氧气体积分数陡降现象出现的时间阶段基本一致，说明在这一时段内传质较为强烈，使得Cv变小，特别是最大氧气体积分数明显降低；随后Cv略有下降，说明此时瓶内传质作用减弱。
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图7 最大氧气体积分数的混合不均匀度变化特性
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Fig.7 Variation characteristics of mixing unevenness of the maximum oxygen volume fraction
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2.3 陡降现象的原因
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为了分析最大氧气体积分数β陡降现象的原因，以及各因素的影响，开展了表2的6种方案对比计算，β变化特性见图8，影响占比见表3。
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由图8及表3可知，方案1-2和方案2-2的陡降现象基本消失，而方案1-3和方案2-3的陡降现象仍然存在，但是降幅分别小于方案1和方案2。通过将方案1-2和方案2-2与方案1和方案2对比，得到速度的影响占比η1分别为91.4%和86.7%；通过将方案1-3和方案2-3与方案1和方案2对比，可知压力的影响占比η2分别为8.6%和13.3%。方案1-2的η是方案2-2的1.05倍，方案1-3的η是方案2-3的0.65倍。说明速度-压力的耦合作用使得最大氧气体积分数发生陡降现象，其中占主导作用的是速度，然后是压力。
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图8 6种方案的最大氧气体积分数变化特性
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Fig.8 Variation characteristics of the maximum oxygen volume fraction for 6 options
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结合图9排气开始阶段的氧气体积分数云图、速度云图、相对压力云图（即当地压力与平均压力的差值），对这6种方案进行对比。由图5可知，方案1和方案2的氧气体积分数在排气开始阶段出现陡降现象，而9（a）显示方案1-2、方案1-3的氧气体积分数相较于方案1，方案2-2、方案2-3的氧气体积分数相较于方案2基本无变化；而方案2-2的氧气体积分数相较于方案1-2，方案2-3的氧气体积分数相较于方案1-3略有减少，由于静置使氧气体积分数混合的更加均匀。与文献[4]中气体混合后受重力作用，管道内垂直方向上体积分数出现分层现象所不同的是卧式气瓶在使用过程中为卧式放置，且气体的密度变化较小，同文献[24]和 [25]中一样忽略重力的影响。
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结合图9（b），方案1的速度相较于方案1-2、方案1-3而言，在排气开始初期即20.21 s的速度较大。但是方案1的速度要大于方案2，方案1-3的速度大于方案2-3。其中方案1、方案2的速度分别在20.21和40.26 s时出现最高速度（图10中瓶底区域x方向的平均速度变化特征），且在瓶底区域形成回流，而在后续时刻，速度开始减小。并且高速出现时刻同氧气体积分数发生陡降现象的时刻基本吻合。
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图9 六种方案的氧气体积分数、速度及相对压力云图
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Fig.9 Oxygen volume fraction, velocity, and relative pressure clouds for 6 options
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由图9（c）可知，方案1、方案1-2、方案1-3均在20.10 s时刻出现低压；同理方案2、方案2-2、方案2-3均在40.10 s出现低压，并且方案2-2、方案2-3在此时出现明显的分层现象。6种方案的相对压力在其他时刻基本保持不变，说明低压出现的时刻同高速区、氧气体积分数发生陡降现象的时刻相比略微提前。
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综上所述，认为氧气体积分数发生陡降现象是因为速度和压力的耦合作用，其中速度占主导作用，压力次之。
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2.3.1 速度作用机制
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图10为瓶底区域x方向的平均速度vx变化特性。由图10可知，方案1和方案2的vx在排气开始阶段均呈现出波动现象，由于此时进行的排气过程使得内部速度变化不稳定；随后vx均呈现先上升后下降的趋势，方案1和方案2分别在20.21 和40.26 s时刻时出现峰高值，峰高值分别为0.78 和0.66 m/s，该时刻与氧气体积分数发生陡降现象的时刻基本吻合。
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图10 瓶底区域x方向的平均速度变化特征
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Fig.10 Characteristics of average velocity variation in x-direction at the bottom zone
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速度场中比较特殊的是没有进行加压注气的情况下瓶内x方向的速度还在进一步增加，通过分析认为是因为气瓶静置时，排气造成的反向冲量使得x方向的速度增加。结合图9（b），方案1-2在20.00 s时刻以及方案2在40.00 s时刻的速度云图可以看出，瓶内气体基本处于静置状态。而随着排气过程开始，方案1-2及方案2瓶内流场结构基本呈现从左到右三段式分布，其中最左段为瓶颈区域向左侧的高速区，第三段为瓶内大部分区域处于中间向右、外侧向左的环流区，第二段位于一、三段中间区域的气体几乎静置的区域。由于气瓶处于静置状态，根据动量守恒原理，排气阶段瓶颈的高速区域产生的反向冲量通过第二段区域传递到第三段区域，最终导致第三段区域内的速度增加。说明高速区域的出现及瓶底区域速度出现回流，强化了对流传质作用，促使氧气体积分数在排气开始阶段发生陡降现象。
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影响对流传质效率的因素除了速度，还有协同角。图11为协同角云图及无量纲协同角θ1（瓶底区域的平均协同角与瓶内的平均协同角之比）的变化特征。由图11可知，θ1均在排气开始阶段呈现先减小后增加的趋势，方案1和方案2分别在20.21 和40.26 s时θ1最小为80.41%和77.27%。方案1和方案2分别在20.00 s及40.00 s时刻，呈现中间协同角小、四周协同角大；瓶底区域的中间协同角约为0°，而四周区域约为150°，其流场为环流结构，协同效果好。但是此时瓶底区域的速度太小（图10），故此时对流传质效果差。结合图7和9，瓶内的Cv增大，瓶底区域为最高氧气体积分数区域。从20.00 s至20.21 s和40.00 s至40.26 s，除了该时段初期会出现x向速度震荡以外，x向速度逐渐增加，但是瓶底环流基本消失，θ1逐渐下降，对流传质效率较差。
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图11 协同角云图及无量纲协同角变化特征
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Fig.11 Synergetic angle cloud image and dimensionless synergetic angle variation characteristics
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从20.21 s至21.00 s和40.26 s至41 s时段内，由于此时排气带来的反向冲量作用，x向速度增加至最大值后开始下降，但是瓶底区域的环流又开始出现，θ1逐渐增加，由于x向速度快速下降但是仍然较大且有瓶底环流，对流传质效率急剧增加，瓶底区域氧气体积分数快速下降最终形成陡降现象。
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从21.00 s和41.00 s以后时段内，虽然仍然有瓶底环流，但是x向速度过小，该时段流场结构与在20.00 s及40.00 s时刻流场结构基本类似，对流传质效率差，故瓶底区域氧气体积分数几乎不变。这也与文献[4]中的气体流速很小时，管径方向氢气体积分数变化特别小的结论一致，所不同的是此处为氧气体积分数。
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2.3.2 压力作用机制
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由于瓶内压差分布对最大氧气体积分数的陡降也存在着一定影响，故进一步分析了排气开始阶段的压力变化对最大氧气体积分数变化特性的影响。
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图12是排气开始阶段初期无量纲压力p1（最小压力与平均压力之比）和平均密度ρ的变化特性曲线，由图12知方案1和方案2的p1均在排气开始阶段初期出现波动现象，随后p1基本无明显变化；相应地方案1和方案2的ρ在排气开始阶段初期均出现波动现象，随后ρ缓慢下降。p1和ρ在排气开始阶段初期出现波动，由于压力变化对氧气体积分数的影响相对较小，结合图8、表3、图9（c）及图10并进行比较，进一步说明高速区的形成、排气开始阶段初期速度波动及回流对氧气体积分数的陡降产生的影响比压力波动大。同时低压的形成及排气开始阶段初期的压力波动也进一步强化了对流传质，导致ρ减小，进而使氧气体积分数在排气开始阶段发生陡降现象。
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结合图1及公式（6）可知，其气瓶长度为1652 mm，在20 s时其低压的传递速度最大为300 m/s，经理论计算，低压从瓶口到瓶底的传递时间约为0.006 s。结合图9 （c）可知，方案1和方案2的瓶底区域形成了低压，压力波动较大，根据伯努利原理可知，此时的低压进一步强化了速度，加剧了对流传质，使得氧气体积分数发生陡降现象。
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图12 排气开始阶段初期 p1和平均ρ的变化特性
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Fig.12 Characteristics of variation of p1 and average ρ at the beginning stage of exhaust process
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3 结论
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（1）非静置及静置方案的氧气体积分数均在排气开始阶段出现陡降现象，速度的影响占比分别为91.4%和86.7%，压力的影响占比分别为8.6%和13.3%，速度场的影响非常大，压力场的影响较小。
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（2）速度在排气开始阶段排气形成的瓶内x向的速度增加，使得瓶底区域的速度出现先振荡后逐渐增加再逐渐减小的过程；方案1和方案2的速度分别为20~20.21 s和40~40.26 s，虽然速度逐渐增加，但是瓶底区域环流消失，导致该时段内瓶底区域氧气体积分数几乎不变；在20.21~21 s和40.26~41 s时段内，x向速度逐渐降低但是仍然较大，其中瓶底环流速度场及场协同度增加，从而形成瓶底区域的氧气体积分数陡降现象。
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（3）压力在排气开始阶段瓶底区域出现低压区，低压区的形成进一步强化了速度，同时导致密度减小，强化了对流传质作用，使得瓶底区域的氧气体积分数在排气开始阶段发生陡降现象。
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摘要
为了提高惰化效率并确保高压氢燃料气瓶的安全应用，采用数值模拟方法评估加压惰化过程中的氧气体积分数变化特征。在加压注气过程中最大氧气体积分数位于氢燃料气瓶的底部区域，而在排气过程开始阶段发现最大氧气体积分数的陡降现象，设计不同的模拟方案分析陡降现象的原因。结果表明：速度-压力耦合效应是排气过程开始阶段氧气体积分数陡降的根本原因，其中瓶内速度场的影响占主导地位，速度场的影响在未静置和静置方案中分别为91.4%和86.7%，而压力场的影响仅为8.6%和13.3%；排气反向冲量及排气低压向瓶内传递诱导流场，叠加加注形成流场共同促使气瓶底部区域内的流动再循环，使得瓶底区域的流动速度增加且速度场与氧气体积分数场协同效应加强，强化了对流传质形成陡降现象。
Abstract
To improve the inerting efficiency and ensure the safe application of high-pressure hydrogen fuel cylinders, numerical simulations were applied to evaluate the oxygen volume fraction variation characteristic of the pressurized inerting process. The maximum oxygen volume fraction was located at the bottom zone of the cylinder during the charging process. A sharp drop phenomenon of maximum oxygen volume fraction at the beginning stage of the exhaust process was detected, and different simulation strategies were designed to analyze the reason of the phenomenon. The results show that, the velocity-pressure coupling effect has a particularly substantial influence on the sharp drop of oxygen volume fraction at the beginning stage of the exhaust process, and the effect of the velocity distribution of the charging process is predominant. The effect of velocity on the oxygen volume fraction is 91.4% for the non-static option, and it is 86.7% for the static option. The effect of pressure on the oxygen volume fraction is 8.6% for the non-static option, and it is 13.3% for the static option. The reverse impulse of exhaust gas, the flow field induced by transmission in the exhaust low-pressure bottle, and the flow field formed by superposition filling jointly promote the flow recirculation in the bottom zone of the bottle, which increases the flow velocity in the bottom zone of the bottle and strengthens the synergistic effect between the velocity field and the oxygen volume fraction field, thus strengthening the phenomenon of sharp drop of convective mass transfer.
