2. 中国地质大学(武汉)地球科学学院,湖北武汉 430074;
3. 国土资源部天然气水合物重点实验室,山东青岛 266071;
4. 青岛海洋地质研究所,山东青岛 266071;
5. 海洋国家实验室海洋矿产资源评价与探测技术功能实验室,山东青岛266071
2. School of Earth Sciences, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China;
3. Key Laboratory of Gas Hydrate, Ministry of Land and Resources, Qingdao 266071, China;
4. Qingdao Institute of Marine Geology, Qingdao 266071, China;
5. Laboratory for Marine Mineral Resources, Qingdao National Laboratory for Marine Science and Technology, Qingdao 266071, China
天然气水合物与孔隙流体相比, 一般具有较高的纵波速度和横波速度[1-2]。水合物形成对沉积层速度变化的影响, 以及储层速度变化同水合物分布和含量间的关系, 是水合物资源勘探和评价研究的基础。层速度指层状地层中地震波传播的速度, 一般由地震勘探或声波测井获得, 大多采集纵波层速度, 鲜有与之对应的水合物含量和分布的数据。大量研究表明, 与含水或含游离气沉积层相比, 含水合物沉积层密度较小, 地层波速较高[3-4]。天然气水合物的垂向分布很可能是以层状形式存在[4]。目前, 有关水合物储层声学特性的实验研究大多在一维实验模型装置中进行[5], 获得了较为丰富的基础数据资料。Winters等[6]研究了水合物对不同类型沉积物声学特性的影响, Priest等[7-8]先后研究了“过量气+定量水”、“过量水+定量气”及“溶解气”体系中生成的水合物对沉积物纵横波速的影响。Hu等[9-13]研究了水合物在固结沉积物、松散沉积物和南海沉积物样品中的生成、分解规律及声速等的变化特征。由于水合物在沉积物中形成具有随机分布特征[14], 单一层位研究的叠加难以阐明水合物对沉积物速度剖面结构的影响, 因而有必要通过模拟实验获取天然气水合物生成过程中不同层位的纵横波速度和对应的水合物饱和度数据。为了对水合物储层的层状声学特性进行精细研究, 研制了层速度及二维速度剖面实验装置。笔者将弯曲元技术和时域反射技术(TDR)进行拓展, 一方面发展含水合物沉积物纵横波速度剖面结构的探测技术, 另一方面利用TDR技术探测含水合物沉积物不同层位的含水量和水合物饱和度, 在此基础上将两者结合, 准确获取水合物生成过程中含水合物储层的速度剖面结构及其对应层位的水合物饱和度。
1 实验材料与方法 1.1 实验装置与材料实验装置由压力控制系统、制冷系统、高压反应釜和计算机采集系统组成(图 1)。其中压力控制系统由气瓶、增压设备和压力传感器组成, 制冷系统由制冷设备和水浴池组成, 高压反应釜内主要装有沉积物样品、温度探针、TDR探针和弯曲元换能器, 参数的实时监控和采集由计算机采集系统完成, 其中声学探测主要包括4对纵横波一体化弯曲元换能器, 采用加拿大Gage公司的高速数据采集卡, 用切换发射方式进行弯曲元探测一发多收的采集, 获取每一层位的速度。与每对弯曲元换能器对应, 布置了4对双棒型TDR探针, 每对TDR探针探测每个层位的水合物饱和度, TDR探测由Campbell公司的TDR100仪完成。在样品内部的4个层位中共安装了16支Pt100温度探针。
本文中采用0.15~0.3 mm(孔隙度38.33%)和0.3~0.6 mm粒径的砂(孔隙度39.88%)作为松散沉积物。气体是来自南京特种气体厂的纯度为99.9%的甲烷气体。实验溶液采用自行配制浓度为0.03%的十二烷基硫酸钠溶液(SDS溶液), 可以对天然气水合物的生成起促进作用。
1.2 实验方法与原理实验采用超声探测技术和TDR技术分别测量沉积物样品的纵、横波速度和含水量。声学测试系统由Twave40612高频任意波形发生器、AG1016功率放大器、研祥P4工控机、弯曲元探针、超声通道切换装置和加拿大Gage公司的CompuScope16100数据采集卡以及配套的软件程序所组成。四对弯曲元发射与接收探头分别位于反应釜两侧, 其发射端与接收端分别与功率放大器和通道切换装置相连。声波信号经波形发生器触发高斯脉冲信号后分别产生横波与纵波。在实验中横波的频率约为20 kHz, 纵波频率约为40 kHz。纵波和横波信号分两个通道分别采集。测量方式采用交叉透射法, 即每个探头发射的信号可由4个探头同时进行接收, 在每次测量中可获取16个波形。为避免声学探头之间的互相干扰, 以切换方式进行采集, 利用通道切换装置, 每隔一定时间分别记录每个层位的纵横波信号。
时域反射系统由TDR信号发生器、4对双棒型TDR探针以及工控机组成, 其中TDR信号发生器为美国Campbell Scientific公司生产的TDR100, 采用自制的双棒型TDR探针测量样品的含水量, 探针长度为0.27 m, 测量精度为±(2%~2.5%)[15]。TDR测量含水量的过程为:根据TDR仪获取的波形得出样品的介电常数, 再利用经验公式计算含水量(θV), 从而根据孔隙度(φ)和公式Sh=(φ-θV)/φ计算水合物饱和度[15]。
2 实验过程与实验结果 2.1 水合物生成实验过程含水合物沉积物储层超声探测实验过程如下:
(1) 向反应釜中加砂。由下而上依次为第1层至第4层, 第1层和第3层加0.15~0.30 mm粒径的砂并加入SDS饱和溶液; 第2层和第4层加0.30~0.60 mm粒径的砂并加入SDS饱和溶液。
(2) 洗釜。先向釜中通入一定压力的甲烷气, 然后将其排出, 重复3~5次。
(3) 利用起吊装置将反应釜垂直放置于水浴槽中, 再向水浴槽中加入冷却液(纯水和乙二醇的混合溶液), 直到冷却液没过反应釜为止。
(4) 加压。向釜中缓慢加入甲烷气直到反应釜内压力升到5.68 MPa。然后保持24 h, 使得甲烷气体能够充分渗入沉积物。
(5) 打开温度压力监控软件、TDR采集软件和超声采集软件, 开始采集数据。
(6) 分步降温生成水合物。启动循环水浴制冷系统, 先降到约9.5 ℃, 之后每隔24 h降低1 ℃, 一直降到约2.5 ℃为止。
2.2 实验结果分析二维水合物声学实验共进行了6个有效轮次, 实验重复性良好, 表明探测装置工作稳定, 实验结果可靠。选取第6轮次实验结果进行分析, 实验过程中对反应釜进行梯度降温(表 1), 水合物生成过程中反应釜内温度和压力的变化如图 2所示, 实验过程中各个层位的水合物饱和度和声波速度变化如图 3所示。
反应体系初始压力为5.68 MPa, 通过循环水浴控制温度降至2.5℃以形成水合物。由于水浴槽为分梯度降温, 所以反应釜内温度呈阶梯状下降(图 2)。由于甲烷和水生成水合物是放热反应, 会造成体系内短暂的温度异常。为了更清晰地体现温度的变化, 将a、b、c、d 4处温度异常时间段局部放大。每当反应体系降温到一个温度区间, 温度都会有一个异常的升高。在整个降温过程中, 每层温度的小趋势:层1温度 < 层4温度 < 层3温度≤层2温度。第2、3层温度要比第1、4层的稍高, 可能由于第1、4层跟反应釜壁接触较多, 而2、3层处于反应釜内部中间位置, 水合物生成释放的热量在内部2、3层散热较慢, 而在反应釜周边的1、4层位更易与周边环境温度达到平衡。
水合物的生成过程分为3个阶段:0~50 h为第一阶段, 50~150 h为第二阶段, 150 h之后为第三阶段。在0~50 h, 温度降至7~8℃, 压力降低幅度很小。含水合物沉积物波速同水合物饱和度基本没有变化(图 3); 在50~150 h, 随着温度的分梯度下降, 压力缓慢地下降, 水合物饱和度有较小的变化, 第4层水合物饱和度较其他层位水合物饱和度变化大, 在开始阶段水合物饱和度和纵横波速度快速增加, 之后基本保持不变。在150 h之后, 当温度降至6℃以下时压力下降明显, 水合物饱和度增加较快。利用获取的温度压力、水合物饱和度和声速参数都能灵敏探测天然气水合物的生成情况。在水合物开始生成时温度有小幅度的上升(由水合物生成放热引起), 压力和含水量下降(水合物生成消耗气体和水), 声速增大(水合物生成增大了沉积物的体积模量、剪切模量,并降低了沉积物密度)。
3 储层声学特性 3.1 水合物饱和度与声速关系实验过程中各层纵横波数据随时间变化如图 3所示, 纵横波与饱和度的对应关系如图 4所示。在开始阶段, 水合物饱和度和纵横波速度基本保持不变。随着温度的降低, 储层纵横波速度随着水合物饱和度的增加而增加。储层由0.15~0.30 mm(层1、层3)和0.30~0.60 mm(层2、层4)两种粒径互层, 层1和层3初始的纵波速度和横波速度为1 762~1 807 m/s和544~549 m/s, 层2和层4初始的纵波速度和横波速度为1 880~1 905 m/s和579~588 m/s。生成过程结束时水合物饱和度可达52%~62%, 储层纵横波速度可达2 417~2 564 m/s和1 156~1 207 m/s。
利用获取的实验数据建立了储层中纵横波速度与水合物饱和度的关系, 随着水合物的生成, 生成的水合物会替代储层孔隙中的水, 使得样品的密度降低, 从而增大了储层的体积模量和剪切模量, 造成纵横波速变大。针对不同粒度的沉积物, 第2、4层(粒径0.30~0.60 mm)的初始纵横波速度要大于第1、3层(粒径0.15~0.30 mm)的速度。随着水合物的生成, 不同层位的声速差异逐渐变小, 声速的变化主要取决于孔隙中生成的天然气水合物。由图 4可见, 当水合物饱和度约小于15%时, 纵横波速度的增长较快, 水合物饱和度大于15%时, 声速随饱和度平稳增加。在水合物的形成初期, 声波速度变化规律符合水合物颗粒与沉积物颗粒接触关系为胶结模式, 这与之前研究结果一致[10, 12, 16], 在松散沉积物颗粒中水合物形成初期主要以接触和胶结模式为主。
3.2 储层速度剖面结构特性 3.2.1 超声层析成像技术的原理与方法超声层析成像技术应用的是Radon变换及逆变换。成像过程包括数据的预处理, 正演(即射线追踪)和反演。利用正演建立相关模型, 使用射线追踪技术构建传播路径矩阵和走时。之后利用正演结果反推模型, 计算矩阵的值, 用联合迭代重建算法(SIRT)进行层析成像的反演。本文中采用4对收发声学探头(图 1), 每对探头中发射探头与接收探头相距300 mm, 相邻每组探头之间的垂直距离为65 mm, 所以可以构建模型为260 mm×300 mm的矩形区域。在上面可划分出4×4个单元格, 射线条数为4×4条, 每个单元格纵横边长分别为65 mm和75 mm。通过程序迭代得到所有的射线距离, 再进行格式变化可得到一个16×16的射线路径矩阵。
3.2.2 储层速度剖面结构特性利用层析成像技术[17], 选取具有代表性的数据进行处理分析, 可得到水合物生成过程中储层的声学速度剖面结构图像(图 5)。0、54、148、245 h(图 3)分别代表水合物生成前、水合物开始生成、水合物生成过程和水合物生成结束时间。选取此时间点的数据进行处理分析, 随着天然气水合物的增多, 纵横波剖面图中3、4层声速较高, 表明3、4层天然气水合物含量较多, 由于3、4层位于储层的上方, 更容易获得甲烷气体, 导致水合物生成初期上部层位速度相对较大。随着水合物的继续生成, 在148 h和245 h二维声速剖面结构中声速差异越来越小, 随着反应的进行各层位纵横波速度逐渐趋于一致, 表明在水合物生成后期水合物在储层中的分布比较均匀, 孙建业等[18]的模拟实验也观察到类似实验结果。由于储层不同层位沉积物粒度存在差异, 其纵波速度与横波速度在天然气水合物生成初期不同, 由速度剖面可见粒度较大层位(层2、4)比粒度较小层位(层1、3)速度大, 随着储层中水合物饱和度的增加, 其差异性呈减小趋势, 沉积介质粒度差异对声速的影响随着水合物饱和度的增大而降低。
根据实验获取的温压、水合物饱和度和声学数据, 获取了水合物形成的二维变化特征。在0 h, 水合物还未达到生成条件, 层2和层4的纵横波速度大于层1和层3。随着温度的下降, 反应釜内压力逐渐降低至5.51 MPa, 在54 h开始有少量水合物生成, 层2和层4水合物饱和度要稍大于层1和层3水合物饱和度, 并且对应层位的纵横波速度表现出相同的趋势。随着反应继续进行, 在148 h以后时段b(图 2), 层4温度异常最大, 层1温度异常最小, 由于水合物生成过程为放热反应, 水合物在层4优先形成并体现出温度异常升高。在水合物生成阶段初期, 最先接触气源的沉积物反应较剧烈, 水合物饱和度达到19%, 各层位水合物饱和度及纵横波速度差距在逐渐减小, 在反应釜两侧的沉积物声速要稍高于反应釜中间沉积物声速(图 5)。水合物在反应釜中生成时会产生“爬壁效应”[19-22], 水合物在边界区域生成要多于中间部位, 一方面由于边界区域传热速率较快导致水合物的生成速率快, 另一方面, 釜壁处形成的水合物结构疏松, 由于水合物的亲水性, 自由水在毛细作用下沿着釜壁润湿, 增加了气-水接触面, 提高了水合物的连续生成速率。进入水合物生成末期, 在245 h, 层2和层3温度要稍高于层1和层4(图 2), 可能在这一时期处于反应釜内部的沉积物相对于与反应釜壁接触的沉积物降温要慢, 所以显示出稍高的温度。距离气源最远的层1水合物饱和度最低, 在245 h各层纵横波速度非常接近(图 5), 但反应釜两侧比反应釜内部声速稍大, 表明在水合物生成阶段末期, 粗砂和细砂对沉积物声速影响不大, “爬壁效应”依然对含水合物沉积物声速有影响。
通过上述过程剖析, 得到水合物生成过程中二维分布初步认识:水合物生成初期, 粗砂沉积物声速大于细砂沉积物声速, 水合物优先在粗粒沉积物中生成, 这与王家生等[23]研究结果一致。水合物生成末期, 粗砂和细砂对沉积物饱和度及声速影响不大。水合物生成过程中, 在纵向上离气源越近越易生成水合物, 随着时间推移各层水合物饱和度逐渐趋于一致; 在横向上水合物优先在反应釜周边生成, 并逐渐在反应釜内部生成。二维层速度实验同一维模拟实验相比, 更直观地将水合物生成过程中温度压力、水合物饱和度及纵横波速度分层次分区域展现, 有利于对水合物生成机制进行探讨。
自然界中天然气水合物主要赋存于海底沉积物和陆上永久冻土带中, 不同的沉积环境会形成不同的沉积物储层, 储层特性对声速有较大的影响。Riedel等[24]综合全球水合物钻探航次, 得出了粒度对含水合物沉积物的纵横波速度影响, 得出不同环境下vp-vs间的经验公式。由于本文实验所采用的沉积介质为砂, 因此主要对砂质为主的沉积物进行讨论。砂质为主的沉积物的vp-vs间的经验公式如下。
以极地冻土区站位为代表(Mallik 5L-38和Ignik-Sikumi)的经验公式:
$ {v_{\rm{p}}} = 1.420\;2{v_{\rm{s}}} + 1.068\;4. $ | (1) |
Greenberg和Castagna[25]在页岩条件下提出的经验公式:
$ {v_{\rm{s}}} = 0.769\;69{v_{\rm{p}}} - 0.867\;35. $ | (2) |
Greenberg和Castagna[25]在砂岩条件下提出的经验公式:
$ {v_{\rm{s}}} = 0.804\;16{v_{\rm{p}}} - 0.855\;88. $ | (3) |
图 6所示为极地冻土地区纵横波关系及Greenberg和Castagna分别在页岩和砂岩条件下提出的经验公式。
本文中实验测量的储层纵横波数据在图中显示出很强的线性关系。拟合线性关系为
$ {v_{\rm{p}}} = 0.966\;1{v_{\rm{s}}} + 1.296\;9. $ | (4) |
相关系数R2=0.966。图中可见实验数据同Greenberg和Castagna(1992)的砂岩经验公式曲线具有非常接近的变化趋势。与此同时, 实验模拟数据曲线同极地冻土区野外数据曲线存在一定差距, 实验模拟得到的纵横波速之间的关系与野外实际数据中关系不同。纵波的波速受体积模量的影响。可能由于实验采用的储层同冻土区地层相比可压缩量较大, 造成实验模拟结果同实际野外数据间存在差异。
4.3 水合物饱和度对vp/vs的影响由于孔隙流体被固态的水合物所替代, 沉积物中水合物的存在会增加纵波速度和横波速度。但是, 游离气体的存在会使储层的纵波速度减小, 而横波速度变化不大。很多岩石物理模型已对弹性波的这种特性进行了很好地描述[26-28]。在储层中水合物存在多种赋存状态, 水合物会以不同类型的产状产出, 如孔隙充填型、骨架支撑型、胶结型、裂隙充填型等。水合物的不同赋存模式会对含水合物储层的体积弹性特征产生影响[28]。
在野外航次的实地探测中, 由上而下经过非水合物储层、水合物稳定带和下部游离气层时, 由于储层性质的变化, 纵波速度和横波速度都会有波动变化,而经过多次探测经验可知, vp/vs的变化特征比纵波速度和横波速度的单独变化明显,因此采用vp/vs的变化对含水合物储层特性进行描述。
随着水合物的生成, vp/vs的增大或减小受多种因素影响。一方面vp/vs由水合物的生成模式决定, 另一方面水合物的存在会增加体系的刚性对vp/vs的变化也有影响。水合物生成过程中, 由图 7所示, 随着水合物饱和度的增加, vp/vs呈现出变小的趋势。由于储层纵波速度和横波速度会随着水合物饱和度的增加而增加, 所以vp/vs的减小表明含水合物储层vs的增长速度比vp的增长速度要大。横波速度主要受剪切模量的影响, 表明水合物的存在增强了储层的刚性特性。
图 7中极地冻土区Mallik 5L-38站位的数据拟合vp/vs同水合物饱和度Sh间的线性关系, 得到的经验公式为
$ {v_{\rm{p}}}/{v_{\rm{s}}} = 2.678\;3 - 0.76{S_{\rm{h}}}. $ | (5) |
本文所得实验数据并不完全符合经验公式的变化趋势, 由图 7可见, 当水合物饱和度小于15%时, 实验测得vp/vs比公式计算值要大, 而当水合物饱和度大于15%时, 实验测得的vp/vs值同经验公式曲线的变化趋势较为接近。对本文所得到的数据进行线性拟合, 得到拟合公式为
$ {v_{\rm{p}}}/{v_{\rm{s}}} = - 0.020\;5{S_{\rm{h}}} + 3.075\;6. $ | (6) |
对本文数据进行多项式拟合, 得到拟合公式为
$ {v_{\rm{p}}}/{v_{\rm{s}}} = 0.000\;5S_{\rm{h}}^2 - 0.047\;1{S_{\rm{h}}} + 3.212\;7. $ | (7) |
公式(6)相关系数R2=0.847 9, 公式(7)相关系数R2=0.963 6, 由图中曲线相关性可知多项式拟合公式(7)更能体现纵横波速度变化同水合物饱和度之间的关系, 通过公式可以由vp、vs估测水合物饱和度Sh。
5 结论(1) 超声探测法与TDR探测法和温压法在水合物开始形成和生成完全等时间点的探测上吻合良好。结合二维速度剖面图像, 它们能够很好地反映水合物生成过程中储层中各参数的变化趋势。
(2) 随着水合物的增长, 储层孔隙被填充, 测得的声速也随之增加, 孔隙度对声速的影响也不断下降。当水合物饱和度小于15%时, 纵横波速的增长相对较快, 当水合物饱和度大于15%时, 纵横波速的速度增长变缓。
(3) 水合物生成初期, 粗粒沉积物声速大于细粒沉积物声速, 水合物优先在粗粒沉积物中生成。水合物生成末期, 粗粒和细粒对沉积物饱和度及声速影响不大。水合物形成过程的二维分布与声响应特征为:在纵向上离气源越近, 越易生成水合物, 随着时间推移各层水合物饱和度逐渐趋于一致; 在横向上水合物优先在反应釜周边生成, 随后在反应釜内部生成。
(4) 实验获得vp-vs间的经验公式:vp=0.966 1× vs+1.296 9, vp/vs和Sh间的关系:vp/vs=0.000 5Sh2-0.047 1Sh+3.212 7, 上述经验公式与野外同类型储层航次实地数据具有良好对比性, 可为储层纵横波速度和水合物饱和度估算提供依据。
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