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  中国石油大学学报(自然科学版)  2017, Vol. 41 Issue (6): 123-131  DOI:10.3969/j.issn.1673-5005.2017.06.015
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崔国栋, 张亮, 任韶然, 等. 油藏CO2驱及封存过程中地化反应特征及埋存效率[J]. 中国石油大学学报(自然科学版), 2017, 41(6): 123-131. DOI: 10.3969/j.issn.1673-5005.2017.06.015.
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CUI Guodong, ZHANG Liang, REN Shaoran, et al. Geochemical reactions and CO2 storage efficiency during CO2 EOR process and subsequent storage[J]. Journal of China University of Petroleum (Edition of Natural Science), 2017, 41(6): 123-131. DOI: 10.3969/j.issn.1673-5005.2017.06.015.
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基金项目

国家自然科学基金项目(51674282);中央高校基本科研业务费专项(17CX06006);中国石油大学(华东)研究生创新工程项目(YCX2017022);“十三五”国家油气重大专项(2016ZX05056004-003)

作者简介

崔国栋(1990-),男,博士研究生,研究方向为提高采收率、CO2地质埋存及地热开发。E-mail:cgdcui@163.com

通讯作者

任韶然(1960-),男,泰山学者特聘教授,博士,博士生导师,研究方向为注气提高采收率、CO2地质埋存、新能源开发。E-mail:rensr@upc.edu.cn

文章历史

收稿日期:2016-12-07
油藏CO2驱及封存过程中地化反应特征及埋存效率
崔国栋1 , 张亮1 , 任韶然1 , 章杨2     
1. 中国石油大学石油工程学院, 山东青岛 266580;
2. 大港油田采油工艺研究院, 天津 300280
摘要: 油藏CO2驱过程中, CO2与地层水和岩石矿物发生化学反应, 影响地层物性和CO2的埋存形式。基于吉林油田某高温油藏的地层及流体性质, 建立考虑地层水蒸发、水中CO2溶解扩散、CO2-地层水-岩石地化反应和孔渗关系的CO2驱及埋存综合模拟模型, 分析不同阶段的地化反应特征和CO2埋存形式, 研究CO2注入方式对提高采收率和埋存效率的影响。结果表明:在CO2驱油阶段, 地化反应对储层孔隙度和渗透率产生一定影响, 但对采收率的影响较小, CO2主要以构造形式埋存于油藏内; 在后续埋存阶段, 气态CO2通过地化反应不断转化为矿物形式, 造成地层压力下降; 水气交替注入方式可提高原油最终采收率和CO2一次埋存效率, 应为首选注入方式; 对于其CO2埋存量的不足, 可在CO2驱后注入一定的CO2进行补充,同时起到维持地层压力的作用。
关键词: 高温油藏    CO2    CO2埋存    地化反应        
Geochemical reactions and CO2 storage efficiency during CO2 EOR process and subsequent storage
CUI Guodong1 , ZHANG Liang1 , REN Shaoran1 , ZHANG Yang2     
1. School of Petroleum Engineering in China University of Petroleum, Qingdao 266580, China;
2. Oil Production Technology Institute, Dagang Oilfield Company, Tianjin 300280, China
Abstract: Geochemical reactions among CO2-fromation water-rocks can occur and affect the physical properties of the reservoir and the CO2 trapping mechanisms during CO2 EOR process. In this paper, based on the properties of the reservoir and fluids in a typical high-temperature oil reservoir in Jilin Oilfield, a comprehensive model was established to simulate the CO2 EOR and the subsequent storage, processes, in which formation water evaporation, dissolution and diffusion of CO2 in water, CO2-water-rock geochemical reactions and variations of porosity and permeability were considered. The geochemical reactions and various CO2 trapping forms in different stages were analyzed using the model, and the influences of different CO2 injection methods on EOR and CO2 storage were evaluated. The results show that, though the geochemical reactions can change reservoir porosity and permeability, their effect is not significant and most of the injected CO2 can be trapped as supercritical gas during CO2 EOR process. During CO2 storage, gaseous CO2 can be continuously converted into mineral forms due to geochemical reactions, which results in a reduction of reservoir pressure. A WAG (water alternative gas injection) method can be applied to enhance oil recovery and increase CO2 storage efficiency. Further injection of CO2 after CO2 EOR process can increase the CO2 storage capacity, and simultaneously maintain the reservoir pressure.
Keywords: high-temperature oil reservoir    CO2 displacement    CO2 storage    geochemical reactions    storage efficiency    

CO2作为一种有效的驱油剂, 其较高的可注性及较低的混相压力等特点, 使注CO2提高油藏采收率技术得到了较为广泛的应用[1-2]。CO2地质埋存作为一种有效的温室气体处置方法, 也得到了重点关注[3-6]。二者的结合(CO2驱和地质埋存)成为目前应用最广的碳捕集利用与封存技术(CCUS); CO2驱可以在有限的油田开发期限内提高原油采收率, 并在油藏开采后期将注入的CO2永久地埋存于储层中, 实现经济效益与环境保护的双重目的[7]。针对CO2驱油和地质埋存, 已有大量学者进行了研究[4, 6, 7-9]。CO2驱油过程分为混相驱和非混相驱, 其中混相驱可以显著提高CO2波及体积及洗油效率, 在储层条件满足时应首先选择[8]。储层中CO2埋存形式主要有构造封存、溶解封存、残余气封存和矿物封存[9]。驱油过程中CO2会不断驱替并占据原油体积, 同时溶解至地层水和残余油中; 溶解于地层水中的CO2继而会与储层岩石发生地化反应[10-11], 将CO2以矿物形式埋存于储层中[12], 同时注入过程中一部分CO2受气液毛管力作用被圈闭于储层中。但已有的研究通常将CO2驱油阶段和后续埋存阶段分开, 采用物质平衡或经验公式等方法评估CO2埋存量, 未能有效地将两者统一研究[6]; 且常忽视CO2驱油阶段CO2-地层水-岩石地化作用对储层及埋存的影响, 未能准确地描述CO2在驱油及后续埋存过程中的连续作用[13]。对于部分高温油藏, 其较高的储层温度会加剧CO2-岩石-地层水之间的地化反应速度, 使储层孔隙度和渗透率在CO2驱阶段发生变化[14]。较快的地化反应更会在后续埋存阶段加速CO2埋存形式的转化, 影响储层压力和盖层密封性, 增加CO2埋存的泄露风险。为此, 笔者基于吉林油田某典型区块储层, 建立考虑地层水蒸发、水中CO2扩散、CO2-地层水-岩石地化反应和孔渗关系的CO2驱及埋存综合模型, 分析CO2驱及后续埋存过程中地化反应特征及其影响, 并在整体分析提高采收率及埋存的基础上, 研究不同CO2注入方式下的采收率和埋存量, 对高温油藏开发方式进行优选。

1 CO2地化反应模型

基于多相渗流方程及P-R状态方程, 采用两相闪蒸方法[15], 计算模型中的油、气相平衡。同时采用热力学平衡方程模拟地层水的蒸发[16-18]。利用Henry定律计算CO2在地层水中的溶解度[19], 采用Will-Change方程计算CO2在地层水中的扩散系数[20]

1.1 CO2地化反应模型

模型中认为水相反应可以瞬间达到平衡, 而矿物反应由于速度较慢, 采用偏平衡方程描述[21]

水相反应式为

$ {Q_a} = {K_{{\rm{eq}}, a}}. $ (1)

其中

$ \begin{array}{l} {Q_a} = \prod _{j = 1}^{^{{n_{{\rm{aq}}}}}}a_j^{{v_{aj}}}, {\rm{ }}{a_j} = {\gamma _j}{C_{jw}}, {\rm{ }}j = 1, \ldots, {n_{{\rm{aq}}}}, {\rm{ }}\\ {\rm{log}}{\gamma _j} = \frac{{-{A_y}z_{_j}^2\sqrt I }}{{1 + {{\dot a}_j}{B_\gamma }\sqrt I }} + \dot BI, {\rm{ }}I = \frac{1}{2}\sum\limits_{j = 1}^{{n_{{\rm{aq}}}}} {{C_{jw}}wz_j^2.} \end{array} $

式中, Qa为水相反应a的离子活度积; Keq, a为水相反应a的化学平衡常数; aj为反应离子j的活度; vja为水相反应a中离子j的化学计量数; naq为水相反应a中参与反应的离子个数; γj为离子活度系数; Cjw为离子j在水相中的浓度; AγBγ和为与温度相关的参数; ${{{\dot a}_j}}$为离子j的尺寸参数; I为离子强度; zj为离子j电荷数。

矿物反应式为

$ {r_\beta } = {K_\beta }\hat A\left( {1-\frac{{{Q_\beta }}}{{{K_{{\rm{eq}}, \beta }}}}} \right), $ (2)
$ {K_\beta } = {K_{0, \beta }}{\rm{exp}}\left[{-\frac{{{E_\beta }}}{R}\left( {\frac{1}{T}-\frac{1}{{{T_0}}}} \right)} \right], {\rm{ }}\mathit{\hat A} = {{\mathit{\hat A}}_0}\frac{{{N_\beta }}}{{{N_{0\beta }}}}. $ (3)

式中, rβ为矿物β的溶解/沉淀反应速率; Kβ为矿物反应β的反应速率常数; Â为单位体积岩石内矿物β的反应表面积, 随着矿物的溶解/沉淀, 反应表面积会相应地发生变化; Qβ为矿物反应β的离子活度积, 其计算方法与水相反应活度积计算方法相同; Keq, β为矿物反应β的化学平衡常数; K0, β为参考温度T0下的速率常数; Eβ为矿物反应β的活化能; T为储层实际温度; Â0为初始时刻的反应表面积; N0β为初始时刻单位体积岩石中矿物β的物质的量; Nβ为当前时刻单位体积岩石中矿物β的物质的量。

地化反应中化学平衡常数随着温度变化而变化, Keq, aKeq, β均采用依赖于温度的四阶多项式计算[21-23],

$ {\rm{log}}{K_{{\rm{eq}}}} = {\partial _0} + {\partial _1}T + {\partial _2}{T^2} + {\partial _3}{T^3} + {\partial _4}{T^4}. $ (4)

式中, i为平衡常数Keq的计算参数。

1.2 孔隙度-渗透率模型

CO2地化反应引起的矿物溶解和沉淀以及储层压力的变化均会造成储层孔隙度的变化, 影响储层渗透率。地化反应对储层孔隙度的影响[14, 23]

$ \mathit{\Phi } = \left[{{\mathit{\Phi }_0}-\sum\limits_{\beta = 1}^{{R_{mn}}} {\left( {\frac{{{N_\beta }}}{{{\rho _\beta }}}-\frac{{{N_{0\beta }}}}{{{\rho _\beta }}}} \right)} } \right][1 + {C_\mathit{\Phi }}(p-{p_0})]. $ (5)

储层孔隙度-渗透率关系可采用Kozeny-Carman方程描述[23-24]

$ k = {k_0}{\left( {\frac{\mathit{\Phi }}{{{\mathit{\Phi }_0}}}} \right)^2}{\left( {\frac{{1-{\mathit{\Phi }_0}}}{{1-\mathit{\Phi }}}} \right)^2}. $ (6)

式中, Φ为考虑矿物溶解/沉淀及压力变化后的储层孔隙度; Φ0为初始储层孔隙度; ρβ为矿物β的物质的量浓度; CΦ为岩石压缩系数; p为当前储层压力; p0为参考压力; k为当前储层渗透率; k0为初始储层渗透率; n为关系指数, 一般取整数; Rmn为矿物反应的个数。

2 CO2驱及埋存综合数值模型

建立考虑地层水蒸发、CO2溶解扩散、CO2-地层水-岩石地化反应和孔渗关系的CO2驱及埋存综合模型, 研究地层水蒸发和地化反应对CO2驱油以及后续CO2长期埋存的影响。模型中采用油田常用的反五点井网布局方式, 1口注入井位于储层中心, 4口生产井位于四周, 储层尺寸为1 000 m×1 000 m×25 m。考虑到模型计算时间及储层的对称性, 模拟时仅考虑井网的1/4, 网格为20×20×1。考虑到油藏前期注水开发造成储层非均质性, 本文中采用如图 1所示的储层模型进行分析, 其平均孔隙度为0.125, 平均渗透率为3.5×10-3 μm2。储层埋深2 500 m, 压力为25 MPa, 温度为100 ℃。该储层条件下水中CO2扩散系数约为11×10-9 m2·s-1。模拟时CO2注入温度为40 ℃, 速度为5 m3/d。整个模型的CO2驱替时间为40 a, 后续埋存时间为300 a。

图 1 储层孔隙度及渗透率分布 Fig.1 Distributions of porosity and permeability in reservoir

储层流体参考吉林油田某区域油藏特性, 油藏初始含水饱和度较高, 平均为45%。原油平均黏度约为1.85 mPa·s, 密度约为0.765 g/cm3。将原油组分归并为CO2、N2~C1、C2~C6和C7~C45拟组分, 各拟组分含量及性质如表 1所示。地层水组成:Na+、Al3+、H+、SiO2、Cl-、HCO3-、CO32-和OH-物质的量浓度分别为0.15、2.3×10-11、1.0×10-6、9.12×10-5、0.15、2.5×10-2、1.2×10-5和5.5×10-6 mol/L。考虑到地化反应的特殊性, 不同区块之间发生的地化反应差异较大, 本文中仅分析具有代表性的3种矿物:钙长石、方解石和高岭石所发生的地化反应。其初始体积分数分别为0.036、0.153和0.001 35, 相应矿物反应动力学参数及反应平衡系数如表 2表 3所示。模型中气液相渗和油水相渗数据由岩心室内试验测得, 如图 2所示。

表 1 模型中油相组分性质 Table 1 Component properties of oil used in model
表 2 矿物反应动力学参数取值 Table 2 Kinetic parameters of mineral reactions
表 3 化学反应式及其反应平衡系数 Table 3 Chemical reaction equations and their reaction equilibrium coefficients
图 2 模型相渗曲线 Fig.2 Relative permeability curves in model
3 地化反应及埋存形式 3.1 地化反应

图 3为开发40 a后储层相关物性分布。由图 3可以看出, 受储层高渗区域影响, CO2主要沿着高渗通道运移, 无法有效地驱替出远离高渗区域的原油。受相渗影响, 地层水饱和度在CO2驱替下几乎未发生变化, 仅在高渗区域受到CO2的持续冲涮, 部分地层水蒸发至CO2中, 使含水饱和度降至束缚水饱和度之下。同时, 由于受低温CO2影响, 注入井附近50 m区域内温度有所下降。

图 3 40 a后储层中相关物性分布 Fig.3 Distribution of reservoir physical properties in reservoir after 40 years

受CO2波及范围影响, 地化反应主要发生在高渗区域。由储层中pH值分布可知, CO2注入后与地层水反应生成H+离子, 造成储层大部分区域pH值约降至5。生成的H+继而打破了储层中原有的地层水-岩石化学平衡, 造成储层中钙长石发生溶解。由表 3可以看出, 钙长石的溶解造成水中Ca2+、Al3+和水中溶解的SiO2物质的量浓度升高, 使方解石和高岭石反应向左进行, 造成两者产生沉淀。同时可以看出, 除注入井区域, 储层矿物反应强度沿注入井至生产井呈现逐渐降低的变化规律。这是因为离注入井越近, 地层水与CO2接触时间越早, 地化反应时间越长, 矿物变化越多。注入井区域由于地层水饱和度和温度较低, 使矿物变化较小。受地化反应影响, 40 a后储层孔隙度和渗透率有所降低, 可见方解石与高岭石沉淀量大于钙长石分解量。同时方解石的生成说明CO2驱阶段可实现部分CO2的矿物封存。

3.2 CO2埋存

CO2驱阶段, CO2在驱替原油的过程中不断占据被驱替原油的孔隙, 以自由气形式封存于储层中; 同时在毛管力作用下, 部分CO2气体滞留于储层孔隙中; 在CO2与储层流体接触下, CO2会溶解于残余水和残余油中; 溶解至残余水中的CO2与地层水及岩石发生矿物反应, 以固体碳酸盐形式封存起来。原则上, 在地层水充足条件下, 注入的CO2经过足够长时间会全部转化成碳酸盐矿物。在CO2驱过程中埋存的CO2可定义为“一次埋存”。图 4为不同埋存形式下的CO2埋存量。由图 4可知, CO2驱阶段, 埋存量由大到小依次为构造埋存、残余气埋存、溶解埋存和矿物埋存, 各形式下埋存CO2比例分别为68%、24%、6%和2%。大部分注入的CO2以自由气形式埋存于储层中, 矿物埋存所占比例最小。

图 4 CO2驱替阶段储层中不同埋存形式下CO2埋存量 Fig.4 CO2 storage capacity at each trapping mechanism in reservoir at stage of CO2 displacement

图 5为均质储层CO2停止注入后埋存阶段的相关模拟结果。由图 5可以看出, 随着地化反应进行, 以构造形式(自由气状态)埋存于储层中的CO2逐渐转化为矿物形式埋存于储层中, 增加了CO2埋存的安全性。300 a后, 储层中约有20%的气态CO2转化为矿物形式的CO2, 使构造埋存、残余气埋存、溶解埋存和矿物埋存的比例变为59%、19%、5%和17%。但是随着气态CO2的相应减少, 储层平均压力由25 MPa降至约20 MPa。为此, 须在CO2驱后的埋存阶段监测储层压力变化, 并采取一定措施避免储层压力变化可能引发的问题。

图 5 后续埋存阶段储层中CO2埋存量及平均压力变化 Fig.5 CO2 storage capacity at each trapping mechanism and average reservoir pressure at stage of CO2 storage
4 CO2驱及埋存开发方案优选

虽然地化反应在CO2驱阶段对储层孔隙度和渗透率影响较小, 但在后续埋存阶段会严重影响CO2埋存形式和储层压力。在整体分析CO2驱及后续埋存阶段流体及储层物性变化时, 须考虑地化反应, 模拟时不可忽略。

为了提高原油采收率及CO2埋存量, 在考虑注入流体温度变化、地层水蒸发和地化反应的基本模型(方案1)基础上, 改变CO2注入方式, 设计了方案2和3, 进行相关方案分析及优选。如表 4所示, 3种方案中流体均为恒速注入, 注入速率为5 m3/d(储层条件下)。其中方案2为先注水开发20 a, 然后转注CO2继续开发20 a; 方案3为水气交替注入(WAG), 水气段塞比例为2:1, 因为流体注入速率恒定, 故单个WAG周期内, 注水时间为12个月, CO2注入时间为6个月。同时, 定义CO2驱结束时, CO2累积埋存量与CO2累积注入量比值为CO2一次埋存效率, 用于定量分析各注入方式下CO2的埋存效率。

表 4 CO2驱及埋存开发方案 Table 4 CO2 injection methods for CO2 displacement and storage

图 6为3种开采方式下的产油速率及原油采收率曲线。由图 6可以看出,方案2采用先注水后注CO2方式, 虽可避免CO2持续注入导致的早期气窜问题, 但由于水无法与原油达到混相状态, 洗油效率不高, 并且注入水约在9 a突破, 造成产油速率大幅下降。后期CO2的注入虽会驱替剩余油, 将原油采收率提高至约50%, 但依然存在采油速率波动的问题。方案3采用水气交替注入方式, 不仅充分利用了CO2的驱油效率, 同时扩大了波及体积, 避免了CO2在生产井的过早突破, 使开发期间原油产量较为稳定。虽然约在第22 a时产油速率有所下降, 但开发期间大部分时间内产油速率较为稳定, 最终原油采收率可达60%。可见, 水气交替注入方式可提高原油采收率, 同时维持原油产量稳定。

图 6 不同开发方式下产油速率及原油采收率 Fig.6 Oil production rate and recovery under different CO2 injection methods in the reservoir

表 5为不同开发方式下, 驱油结束时产油量与CO2埋存情况。方案1虽然CO2累积注入量最大, 但由于CO2在生产井过早突破, 造成大量CO2伴随原油产出, 降低了CO2埋存效率, 一次埋存效率仅为0.436;对于方案2, 虽然CO2累积埋存量稍小于方案1, 但由于CO2累积注入量远小于方案1, 使其CO2一次埋存效率高于方案1, 为0.645;而方案3由于水气交替注入, 波及系数大, CO2突破时间晚, 使其CO2一次埋存效率最高, 可达0.667。可见, 无论从提高采收率角度, 还是从CO2埋存效率角度考虑, 均应选择水气交替方案, 可提高原油最终采收率, 并在开采阶段维持原油产量的稳定。但方案3中CO2累积埋存量较小, 为提高其CO2埋存量, 可在CO2驱停止后或埋存阶段注入一定的CO2进行弥补, 同时还可起到维持地层压力稳定的作用。

表 5 不同开发方式下驱油结束时采油与CO2埋存情况 Table 5 Total produced oil and trapped CO2 under different CO2 injection methods at the end of CO2 EOR process

图 7为CO2驱后埋存阶段不同开发方式下CO2埋存量及储层压力变化。可以看出, 相对于方案1和方案2, 方案3中CO2矿物埋存量增幅最快, 300 a后约有1.3×108 mol气态CO2转化为矿物形式。这是因为方案3的水气交替注入方式使大量注入水和CO2在储层中接触, 增加了地化反应量。与CO2埋存形式转化相对应, 方案3中储层压力降幅最大, 300 a后储层压力下降了12 MPa。可见, 无论采用哪种开发方式, 埋存阶段发生的CO2地化反应均会导致油藏储层压力下降。

图 7 埋存阶段不同开发方式下埋存量及储层压力变化 Fig.7 CO2 storage capacity and average reservoir pressure under different CO2 injection methods at stage of CO2 storage
5 结论

(1) 基于多相渗流方程及P-R状态方程, 建立了考虑油气相平衡、地层水蒸发, 水中CO2溶解扩散、CO2-地层水-岩石地化反应和孔渗关系的CO2驱及埋存综合模型。该模型能有效描述CO2驱及后续埋存阶段储层物性及流体变化, 模拟CO2-地层水-岩石地化反应及其对储层物性、驱油效果和CO2埋存形式的影响, 可对油藏注CO2驱及后续埋存进行整体分析。

(2) CO2驱油阶段, 注入的CO2会与地层水及岩石发生地化反应, 造成储层孔隙度和渗透率变化, 但其影响较小, 可以忽略, 此阶段CO2埋存形式主要以构造埋存为主, CO2在构造埋存、残余气埋存、溶解埋存和矿物埋存中的比例分别为68%、24%、6%和2%;后续埋存阶段, 随着地化反应持续进行, 气态CO2逐步向矿物形式转变, 显著提高了矿物埋存的比例, 300 a后CO2在各埋存形式下的比例变为59%、19%、5%和17%。

(3) 持续注入CO2方式驱油过程中, CO2会在生产井过早突破, 降低了原油最终采收率和CO2埋存效率, 40 a后两者分别为50%和0.436。水气交替注入方式波及系数大, CO2突破时间晚, 可将原油最终采收率和CO2一次埋存效率分别提高到60%和0.667, 应为油田首选驱油方式; 对于CO2埋存量的不足, 可在CO2驱停止时或埋存阶段注入一定的CO2进行补充, 同时起到维持储层压力稳定的作用。

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